挥发性有机化合物(VOCs)和一氧化碳(CO)作为典型的大气污染物,对生态环境和人体健康构成严重威胁,其协同治理是当前环境催化领域的难点之一。
针对混合气体催化氧化的挑战,大连理工大学梁长海教授团队博士生李瑶、副教授朱文军等创新性地采用Mo7O246-插层CoAl-LDHs前驱体水热合成策略,通过精准调控钼元素配比实现Co2Al1MoxO催化剂电子结构与表面缺陷的可控修饰,在C3H8与CO混合气体的高效协同催化氧化方面取得突破性进展。相关研究成果以“Constructing Co2Al1MoxO catalysts by Mo7O246- intercalated CoAl-LDHs for boosting the catalytic oxidation for C3H8 and CO”为题,发表于环境科学领域期刊《Journal of Hazardous Materials》上。

图1 Co2Al1MoxO在C3H8以及CO催化氧化反应中的应用
该团队前期已通过调控钴基催化剂的表界面特性及水滑石阴离子插层策略(J. Catal. 2024, 434, 11529; Appl. Surf. Sci. 2024, 642, 158546),实现了C₃H₈催化氧化的高活性与稳定性。本研究中他们进一步发现,Mo7O246-插层可有效调控CoAl-LDHs衍生催化剂的结构特性,并利用Co与Mo的电负性差异诱导电子从Co向Mo转移,显著提升Co3+离子的分布,从而增强对C3H8分子的活化能力。同时Mo的引入产生晶格缺陷,促进氧空位的形成,进而优化O2分子的吸附与活化,显著提升CO的催化氧化性能。其中,Co2Al1Mo0.5O催化剂表现出最优异的催化氧化性能:单一气体体系中C3H8转化率90%时反应温度相比Co2Al1O降低19 °C,CO转化90%时降低14 °C;混合气体体系中,气体间抑制作用减弱,在C3H8和CO转化率为90%时,反应温度分别仅需307 °C和152 °C。

图2. Co2Al1Mo0.5O催化剂的原位XPS光谱。
通过原位DRIFTS和TPD/TPSR表征,进一步揭示了C3H8以及CO分子在催化剂上的反应机制。C3H8氧化主要遵循Mars-van Krevelen(MvK)机制,CO氧化则同时通过MvK机制和Eley-Rideal(E-R)机制进行。

图3. C3H8和CO在Co2Al1MoxO催化剂上的催化氧化反应路径
论文第一作者为李瑶博士生,通讯作者为梁长海教授。研究获国家自然科学基金(22402018)、辽宁省自然科学基金(2023BSBA073)以及中央高校基本科研业务费专项资金(DUT24BS053)的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.139282