在全球寻求减少碳排放，应对气候变暖和能源危机的今天，氢气作为一种清洁、高效的能源载体受到了广泛关注。近日，大连理工大学梁长海教授和陈霄副教授团队在电催化水分解制氢领域取得了重要突破，成功开发了一种新型高熵羟基氢氧化物FeCoNiCuMoOOH作为氧析出反应（OER）的高效电催化剂。该材料在OER中展现出卓越的性能，为氢能经济的可持续发展提供了新的动力。该成果以封面论文的形式发表在Small上，题为In Situ Synthesis of High-Entropy (Oxy)hydroxides via Electrochemical Reconfiguration as Catalysts for Efficient Water Oxidation。

        团队采用电化学重构策略，实现了从复合氧化物FeCoNiCuMoOx到高熵羟基氧化物FeCoNiCuMoOOH的原位转化，并借助原位XRD、Raman和FTIR技术观测了高熵化合物的晶相转变以及金属配位环境重构过程。该方法避免了高熵材料制备过程中高温或高能合成步骤，降低了制备成本。

FeCoNiCuMoOOH的合成示意图及原位XRD、Raman和FTIR谱图

        在本研究中，初始的FeCoNiCuMoOx形似西瓜子状，其表面光滑平整，且金属元素分布均匀，重构后的FeCoNiCuMoOOH表面则呈现交联的纳米片结构。该过程涉及Cu和Mo物种的快速溶解和再沉淀，以及五种金属物种的共羟基化。HRTEM图像显示重构后的FeCoNiCuMoOOH呈现出短程有序但整体无序的非晶态高熵羟基氧化物，与XRD结果一致。EDS分析进一步确认了五种金属元素在重构后的样品中仍然保持均匀分布。XPS分析揭示了重构过程中元素价态的变化，以及表面氧空位的增加，这些因素共同作用了为优异的OER活性和稳定性提供了保障。

FeCoNiCuMoOx的(a-b) SEM图和(c) HRTEM图，FeCoNiCuMoOOH的(d-f) SEM图、(g) HRTEM图和 (h-m) EDS mappings图

        高熵FeCoNiCuMoOOH催化剂通过引入五种不同的金属元素，增加了材料的活性位点和结构的无序性，从而提高了催化反应的效率，以及在长期稳定性测试中表现出的高耐用性。在10 mA cm-2电流密度下仅需201 mV的低过电位、39.4 mV dec-1的Tafel斜率，即使在高电流密度条件下也能保持较低的电位。经过1000小时的连续操作，该催化剂展示了出色的稳定性和结构完整性。通过电化学活性表面积和电化学阻抗谱测试，确认了其具有较大的活性表面积和快速的电荷转移能力。此外，FeCoNiCuMoOOH在法拉第效率测试中接近100%，证明了其高效的电子利用效率。

        所开发的高熵羟基氧化物催化剂具有在工业规模水分解反应中应用的潜力，为实现清洁能源的大规模生产提供了新的可能性。在工业条件下的全解水测试结果表明，FeCoNiCuMoOOH催化剂不仅具有较低的槽压和产氢能耗，而且具有超高的机械稳定性和结构完整性。

FeCoNiCuMoOOH的OER及全解水性能

        论文第一作者为大连理工大学化工学院博士生沈伟林，通讯作者为梁长海教授和陈霄副教授。本研究得到了国家自然科学基金（22161132005）、大连市科技创新基金（2021J12GX025）、中央高校基本科研业务费（DUT2021TD103）和香港大学教育资助委员会（UGC/FDS25/E04/22）的支持。