电催化水分解反应是一种非常具有发展前景的氢能生产方式,其包含2个半反应:阴极的析氢反应和阳极的析氧反应。可是,目前只有在较大的过电势下才能达到有效的氢能生产效率。开发高效的水分解催化剂(特别是双功能催化剂)是一种有效降低反应过电势的方式。目前,尽管大量的双功能过渡金属水分解催化剂已经被报道,但是催化活性依然需要进一步提高。最近,许多研究已经报道了:相比单一组分,在复合材料的不同组分中存在异质结构(heterostructure)能够显著地加强其物理或化学性质,这样就能够表现出“1 + 1 > 2”的协同效应。
在此背景下,大连理工大学精细化工国家重点实验室梁长海教授领导的先进材料与催化工程团队合理地设计并合成了三维的、具有异质结构的NiCoP@NiMn LDH阵列水分解催化剂,并将其负载在泡沫镍上。该催化剂作为水分解的双功能催化剂,表现出了非常优异的活性:对于析氧反应,其仅需293、315和327 mV的过电势就能分别达到100、300和600 mAcm-2的电流密度;对于析氢反应,其仅需116、130和136 mV的过电势就能分别达到100、200和300 mAcm-2的电流密度;对于全水分解反应,其仅需1.519、1.642、1.671和1.687 V的就能分别达到10、100、200和300 mAcm-2的电流密度。此外,对于全水分解反应,能够在100 mAcm-2的电流密度下稳定50 h而活性没有明显的衰减。我们将这样高效的性能归结于以下3点:(1)NiCoP和NiMn LDH之间存在的异质结构不仅结合其各自的优点(对于析氢和析氧反应分别具有高活性)而且两相之间存在的界面效应形成了更多的活性位点并且加强了其电催化活性;(2)高导电性的NiCoP能够被作为快速的电子传输通道而加强电极的导电性;(3)具有三维网状结构的泡沫镍作为载体是有利于暴露更多的活性位点、确保产生的气泡及时排出和电子传输。
该论文的第一作者为大连理工大学博士生王攀,通讯作者是梁长海教授,相关工作发表在ACS Applied Materials & Interfaces 2020, 12, 4, 4385上,题目为“Three-Dimensional Heterostructured NiCoP@NiMn-Layered Double Hydroxide Arrays Supported on Ni Foam as a Bifunctional Electrocatalyst for Overall Water Splitting”,并被选作封面予以报道。
【图文解析】
图1 催化剂NiCoP@NiMn LDH/NF的合成示意图
图2 催化剂NiCoP@NiMn LDH/NF的XRD、SEM、TEM和XPS表征
图3 催化剂NiCoP@NiMn LDH/NF的析氢性能
图4 催化剂NiCoP@NiMn LDH/NF的析氧性能
图5 催化剂NiCoP@NiMn LDH/NF的全水分解性能
图6 文章的图文摘要