利用资源丰富的生物质资源,通过催化氢解过程制备高附加值化学品的研究工作,对解决我国能源短缺、环境污染问题具有重大的战略意义。
近日,大连理工大学梁长海教授的先进材料与催化工程课题组,在生物质催化氢解领域取得重要研究成果。课题组研究人员通过氧化镁修饰传统贵金属铂基催化剂,有效促进C-O键断裂并抑制芳烃产物的过度加氢。并从微观结构及表界面组成等方面深入解析MgO助剂对模型分子二苯并呋喃加氢制备芳烃的催化活性及选择性的调控机制。研究表明,MgO与SiO2载体表面形成Si-O-Mg结构,生成路易斯酸性位点,促进底物中富电子含氧基团的吸附。同时,MgO的表面修饰有效增强载体碱性,促进产物联苯脱附,有效抑制过度加氢反应的发生。电荷由铂原子簇周围MgO转移至铂原子,促进氢气解离并稳定铂物种,在反应240小时后催化剂活性仍保持稳定。然而,过量的MgO会阻碍氢溢流,降低反应活性。随后,课题组成员进一步对同主族碱土金属(镁、钙、锶和钡)对Pt基催化剂的修饰作用进行探讨,其加氢反应性能与修饰金属的电负性正线性相关。相关研究成果发表在催化领域顶级期刊Journal of Catalysis (2019, 371, 346-356)上。
近年来,梁长海教授的先进材料与催化工程课题组针对生物质催化转化的研究方向,基础理论研究与工业化探索并重,在生物质催化氢解制备精细化学品方面(Catal. Today 2019, 319, 155-163; Org. Process Res. Dev. 2018, 22, 67-76)和生物质催化加氢制备液体燃料方面(Ind. Eng. Chem. Res., 2017, 56, 14034-14042; Catal. Lett., 2017, 147, 2215-2224; Catal. Sci. Technol., 2015, 5, 465-474; Catal. Lett., 2014, 144, 809-816; Energy Fuels, 2013, 27, 2209-2217)取得了系列新进展。
该研究工作得到国家重点研发计划项目(2016YFB0600305)资助,由梁长海教授指导、博士生张洁等人完成。此外,这也是先进材料与催化工程团队为大连理工大学七十周年校庆献礼文章之一!
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